摘　要　微塑料作為一種新型環境污染物在全球環境介質中普遍存在，其存在可能會影響傳統有機污染物的分布、遷移和環境歸趨. 微塑料本身具有強疏水特性和較大的比表面積，使其能夠有效地吸附有機污染物并將其輸送到生物體內，從而改變微塑料潛在的環境風險. 微塑料與有機污染物之間的相互作用機制主要受二者自身的理化性質，及溶液pH、溫度、鹽度、溶解性有機質和老化作用等環境因素的影響. 本文從微塑料的基本特性、與有機污染物的作用機制、環境影響因素，以及二者復合對有機污染物生物有效性的影響等方面進行了綜述，并提出微塑料與有機污染物相互作用研究中亟需解決的問題和未來的研究方向.

　　關鍵詞　微塑料，吸附，有機污染物，相互作用機制.

　　從2004年“微塑料”被首次定義(小于5 mm的塑料顆粒)以來[1],有關微塑料的話題便逐步受到各國政府和學者的關注. 微塑料污染普遍存在于淡水和海洋生態系統中，近年來研究人員在全球各個湖泊、河流、大洋、大洲、甚至極地地區都檢測到了微塑料的存在[2−7].

　　據估計，每年約有800多萬噸塑料殘骸被排放到全球海洋環境中，這些塑料垃圾包括大塊的塑料殘骸以及直接排入環境的微塑料顆粒(比如化妝品中的塑料微珠)[8−9]. 大塑料殘骸作為微塑料的前驅體，在自然環境中經過長期的物理化學作用，也將逐漸形成微塑料顆粒.微塑料被認為是水體環境污染物的重要組成部分[10]，盡管其環境豐度與其它水體介質(如纖維素、溶解性有機質等)相比較小，但其對生物體可能產生的潛在風險卻不容小覷. 一則，微塑料粒徑較小而易被生物攝入并在生物體內累積，對生物造成機械損傷或影響其生長發育，甚至造成死亡[11−14].

　　二則，微塑料可以吸附環境中的污染物質(特別是疏水性有機污染物)或自身攜帶添加劑，這些污染物在脫附作用下，會在生物體內累積、遷移和轉化，并對生物產生毒性效應[15−18]. 因此，研究微塑料與有機污染物的相互作用的強度和機理，對全面評估二者的環境風險，深入探索微塑料致毒機制十分重要.

　　由于微塑料本身的聚合物類型、粒徑、比表面積和老化等情況復雜多樣，水體環境中的有機污染物也具有不同的理化性質，這就導致兩者之間的吸附作用機理復雜，并可能受到多種環境因素的影響.本文將從微塑料的基本特性、吸附有機污染物的作用機理、環境因素的影響以及吸附行為對有機污染物生物有效性的影響等方面展開詳細闡述，并提出有機污染物在微塑料上吸附研究的未來發展方向.

　　1與塑料吸附性能相關的特性(Propertiesrelatedtothesorptionabilityofplastics)

　　塑料是典型的有機合成高分子聚合物，具有較高的疏水性能. 由于生產的原材料不同，它們的密度多變(0.9—2.3 g·cm−3)，而其中加入的各式添加劑又使之呈現出不同顏色和功能，此外環境的破碎、老化等作用還導致其形狀各異[4]. 納米塑料和微塑料顆粒除了具有普通塑料制品的上述特性外，由于它們的粒徑更小，比表面積更大，有效吸附位點更多，因而吸附有機污染物的能力更強.

　　例如，Mattsson等[19]計算發現，一個普通的塑料袋(0.2 m2)完全分解成平均直徑為40 nm的塑料顆粒后，其比表面積增大13000倍至2600 m2. 通常粒徑越小的塑料顆粒對有機污染物的吸附能力越強，在Wang等[20]的研究中比較了PE、PS、PVC等3種微塑料的比表面積，比表面積的大小對于其吸附芘的貢獻非常大.

　　比表面積的大小是PE>PS>PVC，與之相對應的是對于芘的吸附能力也隨著比表面積的增大而增大. 但并不是所有情況下微塑料的吸附能力都會隨著粒徑的減小而增大，Wang等[21]的研究報道了更小的尺寸，特別是納米尺度時粒子的聚集性能增強，反而降低了粒子的比表面積和吸附能力，例如他們在研究中發現納米級的PS對菲的吸附量明顯低于微米級的，這可能就是由于納米塑料的團聚，導致了有效吸附位點的減少.塑料性質會影響其對有機污染物的吸附能力.

　　(1)接觸角：這是衡量液體在塑料表面潤濕性能的重要參數. 通常接觸角越小，塑料的表面越親水，對有機污染物的吸附能力越弱;反之，接觸角越大，塑料表面越疏水，對有機污染物的吸附能力越強.

　　(2)結晶度：該指標可以提示聚合物中結晶區域所占的比例. 通常微塑料的結晶度越高，分子排列越規則，可用于發生吸附反應的自由體積和有效位點就越少，吸附能力越低. 而在無定形區，分子鏈無序纏繞形成大量的孔，該區域是吸附污染物的有效區域[22].

　　(3)玻璃化轉變溫度：此數值是指塑料無定形區從玻璃態轉變為高彈態所對應的溫度. 在此溫度以上塑料處于高彈態，此時塑料中的孔隙更多，可以對有機污染物進行孔隙截留，能有效吸附有機污染物;在此溫度以下塑料的狀態為玻璃態，分子受到外界束縛，排列齊整、流動性較低，對有機污染物的吸附能力較弱[23].

　　(4)原子比指標：例如((N+O)/C)原子比可以反映塑料的極性高低，而(H/C)原子比可以反映芳香性的強弱. 這兩個指標會隨著塑料在環境中暴露時間的延長，發生老化和裂解等作用后，發生改變[24−25]. 另外，破碎、降解、風化等作用可使微塑料表面積增大. 上述(微)塑料的特性都與其對有機污染物的吸附能力密切相關. 通過對這些基本特性的認知，也有助于理解和探索有機污染物在微塑料上的吸附行為及作用機理.

　　2微塑料對有機污染物的吸附機理(Sorptionmechanismoforganicpollutantsontomicroplastics)

　　大量的研究發現，環境中的微塑料上往往負載著各類有機污染物，例如多環芳烴(PAHs)、多氯聯苯(PCBs)、多溴聯苯醚(PBDEs) 、內分泌干擾物(EDCs)、藥品和個人護理用品(PPCPs)等[30−37]. 這些有機污染物既包括塑料生產和使用過程中使用的添加劑或殘留的中間體和降解產物，也包括從周圍環境遷移進入微塑料的污染物. 有機污染物在微塑料上的吸附往往受到分配作用、表面吸附、交互作用和其他微觀機制的共同驅動，其中分配作用和表面吸附是兩種最主要的作用機制。

　　2.1 分配作用機理(Kd)

　　分配作用是有機物在親水相和疏水相之間的一種分配過程[38]. 研究者認為分配作用是有機污染物根據“相似相溶”的原理在親水相和疏水相之間達到一種平衡狀態[39], 該過程主要取決于固體顆粒中疏水相的含量, 而與顆粒表面的吸附位點數量無關[36,40]. 在微塑料-水體系中，分配作用主要指非離子型的有機污染物可通過溶解作用分配到微塑料中，并經過一定時間達到分配平衡，其吸附等溫線為直線. 而有機污染物在水相與微塑料相之間的平衡分配系數，則是評價微塑料對有機污染物吸附能力的重要參數[39].Qe=Kd×CeQeCe線性分配模型，即常用于擬合有機污染物在微塑料上的分配吸附[41].

　　其中為有機污染物在微塑料上的平衡吸附量，為平衡時有機污染物的水相濃度. 分配作用的強弱，受到多方面因素的影響. 當微塑料顆粒與有機污染物的極性匹配程度較高時，主要發生分配吸附[42]. 當微塑料中的無定形區比例較高，或水相有機污染物的濃度較低時，也以非競爭性的分配作用為主.KdKd此外，有機污染物在微塑料上的分配吸附也與微塑料的芳香性和極性緊密相關.

　　與(N+O)/C原子比往往呈負相關[39]. 當塑料聚合物的(N+O)/C值越小，則其極性越弱，更易吸附非極性的有機污染物，因為非極性的有機污染物結合到塑料聚合物上時更易吸附和擴散到微塑料的基體中[3,11]. 例如，PE、PP和PS的(N+O)/C原子比都為0，大多數疏水性有機污染物在這幾種微塑料上都有較高的分配吸附量.與H/C通常呈正相關[39]. H/C值越大，微塑料的芳香性越弱，有機污染物在其上的分配作用越強烈[43].

　　微塑料的老化、裂解往往伴隨著脫氫和脫氧反應，這將導致碳元素含量增加，從而使微塑料的芳香性和非極性都增強，改變其對有機污染物的分配吸附強度[44]. 這是由于芳香碳不利于有機污染物的有效“溶解”，高度芳香性的微塑料由于體系能量低、性質穩定，表面不易發生加成和氧化反應，從而降低分配吸附作用[45]. 例如PE和PP的H/C數值均為2，遠大于其他塑料的H/C比值，它們對17β-雌二醇(E2)也的確有更高的吸附量，說明低芳香性的微塑料可以更好地“溶解”并分配吸附有機污染物[26].

　　2.2 表面吸附作用機理

　　表面吸附作用指的是固體表面有吸附水相中溶解性有機污染物或膠體物質的能力[46−48]. 通常，比表面積大的微塑料往往具有更強的吸附能力. 對于表面吸附，Langmuir等溫線常用于描述有限吸附位點和吸附單層有機污染物分子的情況[49];而Freundlich經驗公式，更適合描述非均勻固相表面對有機污染物的吸附[50].

　　化學吸附會伴隨化學鍵的形成或強烈的分子間相互作用的發生，較少見于微塑料對有機污染物的吸附. 但在某些條件下，例如有機污染物在堿性環境中發生去質子化，與表面帶有羧基官能團(—COOH)的物質也可形成化學鍵[59]. 因此將微塑料酸化處理后，可能有利于其對有機污染物的表面吸附能力.

　　一方面，是由于表面酸性含氧官能團(羧基、羥基等)增加，可增進微塑料與極性有機物之間發生離子交換，形成化學鍵從而增強吸附能力;另一方面，酸化增強了溶液對微塑料的“溶解”，暴露出更多的有效吸附位點，也可促進表面吸附[59].總體而言，微塑料的疏水性、表面電負性，以及環境中溶液的酸堿性都可以影響微塑料與有機污染物的表面相互作用. 此外，微塑料的含氧官能團和有機污染物的極性強弱等也會影響微塑料對有機污染物的表面吸附能力.

　　2.3 交互作用機理

　　微塑料對有機污染物的吸附作用機理因其自身理化性質、有機物特性和吸附條件等的差異而不同[60]，吸附是微塑料和吸附質的各種性質共同作用的結果[36]. 很多研究發現僅采用單一的分配作用、表面吸附或孔隙截留作用來描繪微塑料對有機污染物的吸附現象，存在一定的局限性. 在實際吸附過程中，通常以某種吸附作用為主，多種吸附作用共存.

　　特別是分配和表面吸附作用一般會同時發生，很難將兩個過程區分開[46,61]. 比如，Weber等[62]提出了多元反應模型，認為大多數物質都是高度不均勻的吸附劑，對有機污染物的宏觀吸附是由一系列線性的和非線性的微觀吸附過程組合而成，線性部分的吸附服從分配機理，而非線性部分則與表面吸附有關[63]. 通常表面吸附在微塑料對較低濃度的有機污染物的吸附中起主要作用;而當有機污染物的濃度較高時，由于微塑料表面吸附的位點有限，分配作用將占據主導地位[36,48].

　　3環境因素對微塑料吸附有機污染物的影響(Effectsofenvironmentalfactorsonthemicroplasticssorptionfororganicpollutants)

　　微塑料對有機污染物的吸附作用受到多種吸附機理的共同影響，同時也隨著環境因素的變化而改變. 本節就不同環境因素對微塑料吸附有機污染物的行為影響展開具體討論.

　　3.1 pH

　　pH是極其重要的環境參數，它對吸附過程的影響主要體現在對微塑料表面電荷及有機污染物存在形式的影響，究竟發生靜電引力還是靜電斥力，取決于環境介質的pH值、塑料的pHz值(Zeta電位)和有機污染物的pKa值(酸性解離常數)[57]. 一般情況下，當pH pHz時，微塑料表面帶負電. 當pH=pKa時，有機污染物以分子態存在;當pHpKa時，有機污染物帶負電. 因此，究竟發生靜電引力還是靜電斥力作用，取決于介質的pH值、聚合物塑料的pHpzc(零電荷點)和有機污染物的pKa等因素的綜合效應[57].

　　Wang等[51]研究了pH對全氟辛烷磺酸(PFOS)在PE、PS 和 PVC上的吸附行為的影響，結果表明在3.0—7.0的pH值范圍內PFOS與微塑料之間以靜電斥力為主. 這是由于PFOS的pKa<3，微塑料和PFOS在此pH范圍內均帶負電，隨著 pH 的增加，靜電斥力增強而導致兩者之間的吸附作用逐漸降低.類似地，有研究發現當pH值從3.0逐漸增加到7.0時，PS和PVC對泰樂菌素(TYL)的吸附量也逐漸減小[50]. 這是因為當pH<7.1時，TYL(pKa=7.1)帶正電，微塑料帶負電，TYL與微塑料之間產生靜電吸引. 隨著溶液pH的上升，TYL+在溶液中的比例逐漸減小，導致吸附量逐漸下降.

　　3.2 溫度

　　溫度的變化可以改變微塑料的晶體結構組成，也可以改變有機污染物的溶解度和流動性，從而影響兩者之間的分子間相互作用力. 一般來說，當溫度較低時，微塑料對有機污染物的吸附能力較弱;處于常見環境溫度時，吸附能力通常隨著溫度的升高而增強;但當溫度過高時，吸附能力又會隨溫度的升高而減弱. Dong等[11]通過研究發現PE和PVC微塑料對4種麝香的吸附能力隨著溫度變化有明顯改變：當溫度較低時(<15nbsp.nbsp1525nbsp.nbsp>25 ℃)時，吸附量會再次隨著溫度的升高而減小，這是由于高溫有利于解吸的發生，而導致凈吸附量下降. 類似地，Zhang等[64]關于PP微塑料對合成麝香的吸附行為的研究也證實了上述觀點：

　　在15—25 ℃內，由于吸附過程吸熱使系統熵增加，所以隨著溫度的升高微塑料對麝香吸附量逐漸增加;當溫度大于25 ℃時，由于解吸加劇而導致吸附量下降. 但也有例外，Li等[65]發現在15—45 ℃區間，三氯生(TCS)在PS微塑料上的平衡分配系數與溫度之間并無顯著關系. 因此在考察溫度對吸附作用的影響時，需要細致分析不同溫度范圍，同時關注微塑料和有機污染物各自的理化性質.

　　3.3 鹽度

　　微塑料對有機污染物的吸附也受到鹽度因子的影響，鹽度可以改變吸附過程中靜電相互作用強弱以及離子交換的程度. 鹽度升高，在多數情況下對有機污染物在微塑料上的吸附有促進作用. 此類現象稱為鹽析效應，即水中無機鹽濃度的增加會降低有機污染物的溶解度，從而增強其在微塑料表面的吸附[51,66−67]. 例如，PE和PVC微塑料對麝香的吸附量隨鹽度的增大而增大，當鹽度為14%時吸附量達到最大值[11]. 同樣地，微塑料對E2和雙酚A等有機污染物的吸附作用，也由于鹽度的增加導致這些有機污染物在溶液中的溶解度下降，而在微塑料上的吸附量上升[26,55].

　　但也有例外，比如高鹽度會抑制微塑料對磺胺甲噁唑(SMX)和DDT的吸附[68−69]，其主要原因可能為Na+濃度隨鹽度的增加而增加，帶正電荷的Na+容易通過靜電吸引作用吸附在表面帶負電的微塑料上，吸附能力的降低可能是由于無機可交換陽離子Na+可以取代酸性基團的氫離子，從而抑制氫鍵的形成. 這種陽離子交換打破了電荷平衡，中和了吸附劑表面電荷，阻礙了靜電相互作用，使得吸附量下降[36,70]. 總體而言，鹽度對有機污染物在微塑料上的吸附作用的影響程度有限，其影響可能隨污染物種類改變而改變，并且受多種吸附機制驅動[65,71−72].

　　3.4 溶解性有機質(DOM)

　　溶解性有機質(DOM)廣泛存在于天然水體中，腐殖酸是其中的典型代表. 腐殖酸是一種多相大分子，具有許多與有機污染物結合的位點，因此可以直接影響有機污染物在微塑料上的吸附行為[55].

　　多項研究表明在腐殖酸存在的情況下，微塑料對E2[26]、四環素[52]、PBDEs[72]等有機污染物的吸附能力下降，其主要原因可能是由于有機污染物和腐殖酸之間形成了復合物，從而促進有機小分子的溶解，導致有機污染物在微塑料上吸附量的下降[55]. 但也存在不同現象和觀點，例如Zhang等[53]研究結果顯示腐殖酸可以促進微塑料對土霉素的吸附，其原因主要是由于微塑料和土霉素分子間形成了π-π共軛而增強了表面吸附作用. 值得注意的是，腐殖質的降解程度也會影響微塑料對有機污染物的吸附能力. 在降解程度較低的腐殖質形態中，持久性有機污染物在微塑料上的吸附量比在降解程度較高的腐殖質中更高，即腐殖質降解程度越低越有利于吸附[73].

　　此外，天然水體環境中還存在著廣泛的食源性顆粒，這些食源性顆粒中的有機質含量通常較高(蛋白質+脂質≥50.0%). 因此在自然環境中，食源性顆粒與微塑料對有機污染物的競爭也是不可避免的[74]. 有機污染物的親脂性與其在微塑料或食源性顆粒上的吸附呈正相關[75]，因此在實際環境中食源性顆粒的存在，也可在一定程度上競爭抑制有機污染物在微塑料上的吸附.

　　3.5 塑料老化程度

　　本文中老化的概念主要指微塑料在環境中，隨著停留時間的增加而導致的自然氧化行為和紫外線輻射所導致的紫外老化行為. 老化會導致微塑料的理化性質相對于原始顆粒發生改變，因此老化后的微塑料對有機污染物的吸附能力也將發生變化.

　　隨著老化程度的增加，微塑料的表面逐漸產生裂紋，尺寸不斷減小，使其比表面積不斷增大. 并且老化常導致微塑料表面的含氧基團增加，從而對某些有機污染物產生更強的吸附能力. Hüffer和Hofmann[58]認為老化會降低塑料的疏水性，從而增加了它們對親水污染物的吸附能力.

　　例如，研究表明紫外線加速老化后的PS和PVC微塑料相比原始顆粒，對環丙沙星具有更高的吸附能力[76]. 這主要是因為老化作用在塑料表面引入了許多含氧官能團(如羧基、羥基、醛基、酮基等)[77]，導致塑料表面的親水性、極性和表面電荷增加，從而增強了其對極性較強的有機污染物的吸附能力.對于疏水性有機污染物(HOC)而言，塑料老化的影響是雙重的.

　　老化既可以導致微塑料比表面積增加，從而促進微塑料對HOC的吸附;老化也可以引入含氧官能團，減少HOC在微塑料表面的吸附.例如，Müller和Hüffer等研究者發現老化后的PS微塑料對PAHs的吸附量下降，其原因就是老化使得微塑料表面引入許多含氧官能團，形成的氧化膜抑制了微塑料對PAHs的吸附[78−79].

　　此外，環境老化過程會破壞微塑料的無定形區，改變聚合物的分子鏈結構，使得微塑料的結晶度增加，從而使微塑料對疏水性有機污染物的吸附能力降低. 但也有研究者發現了不同的現象，例如Endo等[80]認為老化對微塑料吸附 PCBs的能力無顯著影響. 因此，老化對微塑料吸附能力的最終影響，取決于哪方面因素占主導，要具體分析微塑料在不同條件下的環境行為和老化過程[81].

　　4微塑料對有機污染物的生物有效性的影響(Effectsofmicroplasticsonthebioavailabilityoforganicpollutants)

　　生物有效性可以用來表征污染物被生物吸收利用的程度及潛在的毒性，評價生物有效性最直接的方法是采用生物富集或毒性測試實驗[84]. 微塑料對有機污染物生物有效性的影響主要體現在對其濃度的影響上。

　　在自然環境中，微塑料可以通過分配和表面吸附等作用機制吸附周圍環境中的各類有機污染物，降低局部環境中的有機污染物的水相自由溶解態濃度，從而改變這些有機污染物對水生生物的生物有效性[85]. 例如，Yang等[86]的研究發現在微塑料和壬基酚對蛋白核小球藻的復合毒性實驗中，由于微塑料對壬基酚具有較強的吸附能力，兩者共存時壬基酚的自由溶解態濃度顯著下降，因而兩者對小球藻的聯合毒性呈現拮抗作用.

　　Zhu等[87]研究同樣發現了在與PE、PS或PVC微塑料共存時，TCS對微藻的毒性明顯下降. 其主要原因是微塑料對TCS有較強的吸附能力，使得TCS的自由溶解態濃度顯著下降所致. 此外，環境中的其他介質，例如DOM和食源性顆粒也會與有機污染物發生結合和吸附作用，來影響有機污染物對水生生物的有效性.微塑料從環境中吸附有機污染物的同時，也會在某些條件下向環境再釋放出這些污染物，亦或是向周邊環境釋放出塑料自身攜帶的添加劑成分. 任何不利于吸附的條件，例如減壓、加熱、改變pH，以及生物體的消化作用等，都有利于有機污染物從微塑料上脫附下來[88−89].

　　脫附作用一方面會導致水體環境中有機污染物的自由溶解態濃度增加，增加水生生物的暴露風險;另一方面當負載有機污染物的微塑料經由攝食作用進入生物體消化道后, 在消化道特殊的pH和溫度等條件下，被吸附的有機污染物更易從微塑料上釋放出來，這些釋放的有機污染物將被生物體吸收、累積、轉化和遷移，產生一系列的生態毒理學效應[90]. 例如，Chen等[91]在研究中發現，當塑料暴露于魚類模擬胃液中時，其上的各類添加劑組分會大量釋放出來，造成了日本青鳉幼魚孵化率下降等急性毒性，并產生了內分泌干擾效應. Coffin等[92]也發現，經海鳥和魚腸道模擬消化液處理后的微塑料，能釋放出大量的雌激素類污染物質，雙酚A和鄰苯二甲酸酯類物質顯著高于對照組.

　　5結論和展望(Conclusionsandprospects)

　　負載有機污染物是微塑料的重要特性，微塑料對有機污染物有較強的吸附作用，其吸附機理以分配作用和表面吸附為主，并受到多種其他機制的共同調控. 在真實環境水體中，水化學因子pH、溫度、鹽度、DOM和老化等也會在一定程度上改變微塑料對有機污染物吸附的強弱. 最后，有機污染物在微塑料上的吸附和脫附，都將改變其水相或生物體內的溶解態濃度，從而降低或增強其生物有效性和毒性.

　　特別值得引起我們注意的是，由于塑料制品在生產過程中往往會添加大量的阻燃劑、塑化劑、顏料等助劑[93]，因此環境微塑料上負載的添加劑濃度往往沒有和周圍環境達到分配平衡，存在逸度擴散梯度. 一旦這些微塑料被生物體攝入，加之消化道的脫附促進作用，微塑料上負載的添加劑的生物有效性將增強，微塑料像“源”一般向生物體釋放有機污染物.在今后的研究中，以下幾方面值得展開進一步深入的探索.

　　(1)微塑料吸附有機污染物的機理研究多數還處于定性描述階段，闡明微塑料吸附過程中不同作用機制對吸附的貢獻率，以及微塑料的結構或表面化學基團對吸附貢獻的構效關系將是未來的一個研究重點.

　　(2)由于不同微塑料的性質迥異，它們對有機污染物的吸附能力與特點也不盡相同，在今后的研究中應當進一步細致分析各環境因子對微塑料的吸附能力的影響，為環境特征微塑料對有機污染物的吸附行為提供更多的理論支撐.

　　(3)塑料殘骸及微塑料中添加劑釋放的風險需要得到進一步的重視. 由于添加劑的濃度往往高于環境本底值，因此當塑料添加劑成分隨著微塑料的遷移而逐漸釋放出來，會增加局部環境中污染物的自由溶解態濃度，并可能引發一系列的生態毒理學效應.

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　　作者：李明媛1　陳啟晴1**　劉學敏2　施華宏1