時(shí)間:2020年04月01日 分類(lèi):科學(xué)技術(shù)論文 次數(shù):
摘要:本文對(duì)高燃耗對(duì)乏燃料包殼結(jié)構(gòu)完整性的影響進(jìn)行了分析。探討了影響包殼結(jié)構(gòu)完整性的重要溫度限值,即燃料包殼溫度限值、包殼溶解溫度以及韌脆轉(zhuǎn)變溫度(DBTT)。給出了分析包殼結(jié)構(gòu)完整性的方法,對(duì)擬在干式貯存設(shè)施內(nèi)貯存超過(guò)20年的容器性能及貯存后運(yùn)輸時(shí)乏燃料組件的結(jié)構(gòu)完整性進(jìn)行了分析,并給出了相關(guān)建議。關(guān)鍵詞:高燃耗;乏燃料;貯存;運(yùn)輸;包殼;結(jié)構(gòu)完整性
隨著核電技術(shù)的發(fā)展,壓水堆核電站的平均卸料燃耗不斷增加。過(guò)去30年,平均卸料燃耗深度增加了近一倍[1]。尤其是實(shí)行長(zhǎng)周期燃料循環(huán)以來(lái),增加了堆內(nèi)燃料管理操作的靈活性,減少了每年卸出的乏燃料量,使燃料循環(huán)成本下降。但隨著燃耗的逐漸增加,燃料包殼的性能會(huì)發(fā)生一系列的變化(包殼腐蝕的加劇、包殼中氫含量的增加、裂變氣體釋放量增多、燃料包殼和芯塊間的粘合等),可能會(huì)影響到燃料組件出堆后的貯存和運(yùn)輸[2]。
目前,平均最大燃耗≤45000MWd/tU的燃料組件通常認(rèn)為是低燃耗燃料組件(LBF),平均最大燃耗大于45000MWd/tU的燃料組件通常認(rèn)為是高燃耗燃料組件(HBF)。不論是LBF,還是HBF,美國(guó)聯(lián)邦法規(guī)10CFR72.122中均有相應(yīng)的管理和技術(shù)要求[3],旨在確保燃料安全貯存和運(yùn)輸,并盡量減少將燃料從貯存設(shè)施中取出等影響安全的后續(xù)操作。
乏燃料組件從反應(yīng)堆中卸載后,通常會(huì)對(duì)其包殼結(jié)構(gòu)完整性進(jìn)行研究。關(guān)于LBF,對(duì)其燃料包殼性能研究相對(duì)充分,論證LBF包殼結(jié)構(gòu)完整性的數(shù)據(jù)較多。研究表明,在干式貯存14年后,乏燃料組件的機(jī)械特性幾乎沒(méi)有變化[2]。關(guān)于HBF,燃耗對(duì)包殼材料影響的數(shù)據(jù)相對(duì)較少,判斷。這些包殼材料在貯存和運(yùn)輸條件下的行為也較為困難。本文對(duì)高燃耗對(duì)燃料組件包殼的影響進(jìn)行了研究,對(duì)幾個(gè)影響包殼結(jié)構(gòu)完整性的重要溫度值進(jìn)行了探討,給出了驗(yàn)證高燃耗乏燃料包殼完整性的建議。在此基礎(chǔ)上,對(duì)擬在干式貯存設(shè)施內(nèi)貯存超過(guò)20年的乏燃料組件結(jié)構(gòu)完整性及貯存后運(yùn)輸時(shí)乏燃料組件的結(jié)構(gòu)完整性進(jìn)行了分析。
1燃料包殼結(jié)構(gòu)完整性影響因素
1.1氫化物重組
在反應(yīng)堆運(yùn)行期間,隨著燃料的燃耗超過(guò)45000MWd/tU,包殼上的氧化層厚度將增加,其包殼壁會(huì)因反應(yīng)堆內(nèi)氧化物或氫化鋯的形成而變薄。與高燃耗燃料相關(guān)的主要結(jié)構(gòu)問(wèn)題是包殼的延性退化,出現(xiàn)退化的原因在于反應(yīng)堆運(yùn)行期間在周向形成的氫化物逐漸重定向至徑向。氫化物的徑向重組將使包殼的脆性增加,影響包殼的結(jié)構(gòu)完整性。
導(dǎo)致延性退化的機(jī)理是隨著包殼的溫度升高,位于周向的氫化物溶解。接著,隨著包殼逐漸冷卻,氫化物析出,重新定向到徑向。氫化物重組主要涉及的操作過(guò)程包括乏燃料裝到容器后的干燥過(guò)程、乏燃料從濕式貯存轉(zhuǎn)移到干式貯存后,溫度升高又逐漸下降的過(guò)程。徑向取向氫化物的形成范圍取決于諸多參數(shù),包括輻照包殼材料中氫的溶解度、包殼溫度、環(huán)向應(yīng)力、冷卻速率、氫濃度、熱循環(huán)以及材料特性。在這些參數(shù)中,徑向氫化物的形成很大程度上取決于包殼中的環(huán)向應(yīng)力[4]。
1.2影響包殼結(jié)構(gòu)完整性的重要溫度值
1.2.1燃料包殼溫度限值
在燃料干燥期間或運(yùn)輸工況下,隨著包殼溫度升高,燃料包殼中的氫化物溶解,然后,在冷卻的過(guò)程中,在環(huán)向應(yīng)力的影響下,氫化物沿徑向析出。隨著溫度升高,氫化物在溶液中含量增加,令更多氫化物析出,而隨著環(huán)向應(yīng)力增加,逐漸令析出的氫化物更多地沿著徑向重組。研究表明[5],包殼溫度為400℃時(shí),大約200×10-6(w)氫化物進(jìn)入溶液,這些氫化物后續(xù)會(huì)析出并沿徑向分布。對(duì)于低于400℃的各種峰值溫度,預(yù)計(jì)進(jìn)入溶液的氫化物會(huì)減少,相應(yīng)地,需要更大的環(huán)向應(yīng)力才能驅(qū)動(dòng)氫化物朝徑向定向。因此,為限制進(jìn)入包殼中的氫化物的量,保證包殼的完整性。相關(guān)法規(guī)[4,6]中規(guī)定,對(duì)于低燃耗和高燃耗燃料,針對(duì)正常貯存條件和燃料裝載操作的最高計(jì)算溫度不超過(guò)400℃,對(duì)于異常及事故條件,最高包殼溫度應(yīng)不超過(guò)570℃。
1.2.2包殼溶解溫度
包殼溶解溫度(CST)指限制氫進(jìn)入溶液的溫度,在250℃,大約50×10-6(w)的氫化物進(jìn)入溶液,后續(xù)可能析出并沿徑向分布,占400℃溶液中氫化物總量的大約25%。由于包殼溫度較低時(shí)相應(yīng)的環(huán)向應(yīng)力也較低(即遵循理想氣體定律,并假設(shè)燃料棒中的氣體壓力與環(huán)向應(yīng)力峰值成線性關(guān)系,250℃時(shí)的峰值環(huán)向應(yīng)力占400℃時(shí)環(huán)向應(yīng)力峰值的78%左右),包殼維持在較低溫度的結(jié)果是溶液中的氫化物含量更少,能夠沿徑向析出的氫化物也少。同時(shí),有研究表明[7],對(duì)于高燃耗壓水堆燃料(燃耗最高55000MWd/tU),如果包殼溫度保持在≤250℃,就不會(huì)發(fā)生延性退化。
需要說(shuō)明的是,由于乏燃料組件在包殼溶解溫度及以上再淹沒(méi)/再干燥之后,部分氫會(huì)再次溶解,而此種情況氫化物重新定位對(duì)材料性能的影響未通過(guò)經(jīng)驗(yàn)數(shù)據(jù)證實(shí)。因此,目前還沒(méi)有適用于運(yùn)輸經(jīng)歷干燥后再淹沒(méi)的高燃耗燃料組件的乏燃料運(yùn)輸容器。因此,可以選擇250℃作為包殼溶解溫度。如果包殼峰值溫度低于250℃,則溶液中的氫含量不足,因此會(huì)限制氫化物在徑向形成,不足以對(duì)包殼性能產(chǎn)生不利影響。包殼溫度高于此溫度轉(zhuǎn)變點(diǎn)(即250℃),保守地假設(shè)溶液中氫含量足夠,能夠在徑向形成氫化物,并對(duì)包殼延性產(chǎn)生不利影響。如包殼溫度超過(guò)250℃,則須假定包殼已退化,與接近400℃的包殼條件一致。
1.2.3韌脆轉(zhuǎn)變溫度
(DBTT)DBTT為當(dāng)試驗(yàn)溫度低于某一溫度T時(shí),材料由韌性狀態(tài)變?yōu)榇酄顟B(tài),即出現(xiàn)低溫脆性現(xiàn)象,轉(zhuǎn)變溫度T稱(chēng)為韌脆轉(zhuǎn)變溫度,也稱(chēng)冷脆轉(zhuǎn)變溫度。本文提到的DBTT主要是指燃料包殼的DBTT。DBTT是與多個(gè)因素相關(guān)的函數(shù),包括包殼材料類(lèi)型,環(huán)向壓力峰值、包殼溫度峰值、氫含量等[2]。根據(jù)高燃耗燃料包殼脆化試驗(yàn)[8-10],考慮在400℃包殼溫度,在這一溫度下包殼環(huán)向應(yīng)力分別為80MPa、90MPa、110MPa和140MPa,且燃耗值為63000至72000MWd/tU,對(duì)包殼中部分氫化物溶解進(jìn)行試驗(yàn)。
為重定向溶解氫化物,包殼必須冷卻,令氫化物沿徑向析出。包殼環(huán)向應(yīng)力在析出過(guò)程中起到驅(qū)動(dòng)力作用。測(cè)試結(jié)果顯示,在溫度為400℃、壓強(qiáng)為90MPa,并且冷卻速度為5℃/h的條件下,對(duì)于所有受測(cè)包殼類(lèi)型,韌脆轉(zhuǎn)變溫度均≤20℃。而在溫度為400℃、壓強(qiáng)為110MPa,并且冷卻速度為5℃/h的條件下,包殼的韌脆轉(zhuǎn)變溫度有所升高,M5包殼為70℃,ZIRLO包殼為125℃,Zirc-4包殼為≤20℃。可見(jiàn),包殼環(huán)向應(yīng)力對(duì)氫化物的徑向重組有重要作用。同時(shí),氫化物從主要沿周向分布到主要沿徑向分布的重組將導(dǎo)致燃料包殼的DBTT升高,令燃料更易在較高溫度下發(fā)生脆性破壞,從而影響包殼的結(jié)構(gòu)完整性。在對(duì)乏燃料組件貯存或運(yùn)輸?shù)炔僮鲿r(shí),需考慮相應(yīng)燃料包殼的DBTT,防止出現(xiàn)溫度降到DBTT以下的情況發(fā)生。
2包殼完整性評(píng)價(jià)方法討論
2.1包殼延性評(píng)價(jià)
結(jié)合上文分析,在高燃耗乏燃料貯存和運(yùn)輸?shù)炔僮鬟^(guò)程中,若想證明氫化物重組對(duì)乏燃料包殼延性未產(chǎn)生不利影響,可從以下兩個(gè)方面進(jìn)行論證:一是包殼溫度峰值始終比較低,始終低于CST,從而僅有有限量的氫化物溶解,環(huán)向壓力也比較低,從而氫的徑向重組就會(huì)非常有限,對(duì)包殼性能的影響較小或沒(méi)有影響。二是在運(yùn)輸或貯存操作過(guò)程中,燃料包殼溫度上升,溫度值高于CST。
在此種情況下,可認(rèn)為有顯著數(shù)量的氫化物進(jìn)入溶液,則需計(jì)算燃料包殼相應(yīng)的DBTT,并證明在整個(gè)容器運(yùn)輸或貯存過(guò)程中,包殼的溫度始終高于DBTT,從而確保包殼的延性并有效地減輕氫化物徑向重組對(duì)包殼結(jié)構(gòu)性能的影響。若能將上述兩個(gè)方面論證清楚,則基本可以排除包殼徑向氫化物重組發(fā)生氫脆會(huì)對(duì)燃料包殼完整性產(chǎn)生不利影響。一般情況下,從水池中直接裝載的乏燃料組件在貨包中真空干燥后,組件部分包殼溫度將會(huì)在300℃以上,很難滿(mǎn)足上述第一種情況,以下評(píng)價(jià)方法主要考慮溫度超過(guò)CST的部分包殼材料在運(yùn)輸過(guò)程中溫度不會(huì)降到DBTT以下。第一步:確定包殼溶解溫度(CST),包殼溶解溫度(CST)指限制氫進(jìn)入溶液的溫度。第二步:確定包殼韌脆轉(zhuǎn)變溫度(DBTT),以評(píng)價(jià)乏燃料包殼材料的力學(xué)性能,并確定包殼是否變脆。
第三步:得到包殼溫差標(biāo)準(zhǔn)(DTC=CSTDBTT),溫差標(biāo)準(zhǔn)指正常運(yùn)輸條件或運(yùn)輸事故條件下任何位置燃料包殼的可接受變化溫度范圍,以防產(chǎn)生脆性故障。第四步:實(shí)施熱分析,確定包殼溫度大于包殼溶解溫度下燃料包殼的最大溫差。溫差指高溫環(huán)境下或真空干燥過(guò)程中計(jì)算的最大包殼溫度與低溫環(huán)境下計(jì)算的溫度(包括運(yùn)輸期間衰變?cè)斐伤プ儫峤档?差值。分別考慮熱工況(最大衰變熱、最大環(huán)境溫度和太陽(yáng)曝曬)和冷工況(運(yùn)輸期間的最小衰變熱、最低環(huán)境溫度和沒(méi)有太陽(yáng)曝曬),對(duì)乏燃料包殼溫度差進(jìn)行計(jì)算。第五步:確認(rèn)第四步中計(jì)算的最大包殼溫差不超過(guò)溫差標(biāo)準(zhǔn)(DTC)。
當(dāng)乏燃料包殼溫度超過(guò)包殼溶解溫度時(shí),確保最大溫差不超過(guò)溫差標(biāo)準(zhǔn),可確保包殼溫度高于韌脆轉(zhuǎn)變溫度。通常乏燃料運(yùn)輸容器設(shè)計(jì)應(yīng)規(guī)定限制運(yùn)輸邊界條件下包殼溫度變化程度的技術(shù)規(guī)范,為直接裝載型高燃耗壓水堆燃料的運(yùn)輸提供支持?jǐn)?shù)據(jù)。例如:貨包露出乏燃料水池至貨包水平放置的時(shí)間、運(yùn)輸時(shí)間(從而限制了從運(yùn)輸開(kāi)始到運(yùn)輸結(jié)束由于衰變熱降低而造成的溫度變化范圍)等。
2.2包殼結(jié)構(gòu)完整性分析
美國(guó)ISG-11[4]指出,高燃耗乏燃料在反應(yīng)堆內(nèi)可能形成氧化物或氫化鋯,從而使包殼壁變薄。對(duì)于評(píng)估包殼結(jié)構(gòu)完整性的設(shè)計(jì)基準(zhǔn)事故,運(yùn)輸容器設(shè)計(jì)應(yīng)說(shuō)明包殼最大氧化層厚度和預(yù)期氫化物層(或邊緣)厚度。包層應(yīng)力計(jì)算應(yīng)使用有效包殼厚度,即包殼厚度減去氧化層厚度和預(yù)期氫化層厚度。應(yīng)核實(shí)包殼厚度的保守性,需要注意的是沿著燃料棒的軸向長(zhǎng)度,氧化厚度可能是不均勻的。
3容器或燃料組件結(jié)構(gòu)完整性分析
對(duì)于高燃耗乏燃料組件,若存在以下情況之一的,需要對(duì)容器或燃料組件的結(jié)構(gòu)完整性進(jìn)行分析。一是在干式貯存設(shè)施內(nèi)貯存超過(guò)20年的情況需對(duì)容器進(jìn)行分析,需要對(duì)正常、異常和事故工況下假定的不同包殼失效進(jìn)行相應(yīng)安全分析,確保貯存和運(yùn)輸能夠滿(mǎn)足法規(guī)要求[4]。正常工況是指預(yù)計(jì)會(huì)在設(shè)施正常運(yùn)行過(guò)程中定期發(fā)生或頻繁發(fā)生的一組事件,異常工況是指雖然不定期發(fā)生,但是預(yù)計(jì)會(huì)在設(shè)施運(yùn)行的日歷年內(nèi)以中等頻率發(fā)生的事件,事故工況包括合理預(yù)計(jì)的能在設(shè)施壽期內(nèi)發(fā)生的一組不頻發(fā)的事件以及假想事故情景。二是在干式貯存設(shè)施中貯存后需要運(yùn)輸?shù)娜剂辖M件,需對(duì)燃料組件的結(jié)構(gòu)完整性進(jìn)行分析。
3.1超過(guò)20年干式貯存的容器
針對(duì)HBF擬在干式貯存系統(tǒng)中貯存超過(guò)20年的情況,ISG-24[12]提供了一種證明符合法規(guī)且滿(mǎn)足正常和異常貯存條件的可接受方式。這與當(dāng)前用于LBF的方法一致,即使用來(lái)自試驗(yàn)容器提供的數(shù)據(jù)進(jìn)行分析。然而,如果來(lái)自試驗(yàn)容器的數(shù)據(jù)不可用,設(shè)計(jì)者應(yīng)驗(yàn)證希望進(jìn)入下一個(gè)貯存期的HBF的初始條件,考慮縱深防御原則進(jìn)行保守的安全分析。安全分析應(yīng)能表明,在假設(shè)的正常和燃料失效的異常條件下,容器的熱、包容、臨界和屏蔽能滿(mǎn)足監(jiān)管驗(yàn)收準(zhǔn)則。安全分析應(yīng)使用與LBF在正常、異常和事故貯存條件下包容分析類(lèi)似的方法,也就是分別考慮燃料破損比例為1%、10%和100%。在可用數(shù)據(jù)有限的情況下,應(yīng)用這些破損比例進(jìn)行分析,可以保證安全和縱深防御原則。這些破損比例的選取是保守的,但不強(qiáng)制采用這些比例進(jìn)行分析。設(shè)計(jì)者也可采用其他燃料破損比例進(jìn)行分析,但是需要證明其合理性。分析滿(mǎn)足要求后,才可干式貯存超過(guò)20年。
3.2干式貯存后運(yùn)輸?shù)姆θ剂辖M件
對(duì)于干式貯存后的HBF運(yùn)輸,應(yīng)評(píng)價(jià)運(yùn)輸正常條件和事故條件下燃料的結(jié)構(gòu)性能。當(dāng)包殼溫度高于DBTT時(shí),包殼保持較高的韌性,燃料結(jié)構(gòu)分析時(shí)應(yīng)該模擬包殼中僅含有周向的氫。然而,如果在運(yùn)輸前燃料冷卻了一段時(shí)間,貨包內(nèi)燃料包殼溫度可能比DBTT低,這種情況下,應(yīng)該在結(jié)構(gòu)分析中使用徑向氫評(píng)價(jià)燃料在假想事故條件下9m跌落時(shí)破損情況。該數(shù)據(jù)應(yīng)該具有代表性,包括包殼材料類(lèi)型、氫含量、最大溫度、最大壓力。
這兩種情況下,申請(qǐng)者應(yīng)該提供DBTT的數(shù)據(jù),并證明計(jì)算得到的包殼溫度值為保守低值。當(dāng)含有徑向氫的包殼的機(jī)械性能數(shù)據(jù)無(wú)法得到時(shí),可使用保守性的方法進(jìn)行安全分析,也就是假設(shè)正常運(yùn)輸和假想事故條件下燃料具有一定的破損比例。對(duì)于正常運(yùn)輸條件,安全分析中熱、包容、屏蔽和臨界性能評(píng)價(jià)假設(shè)3%的燃料破損認(rèn)為是保守的。對(duì)于假想事故條件,安全分析中熱、包容、屏蔽和臨界性能評(píng)價(jià)假設(shè)100%的燃料破損認(rèn)為是保守的。盡管認(rèn)為這些假設(shè)數(shù)值是保守的,但不是強(qiáng)制的,申請(qǐng)者可以采用其它燃料破損比例值進(jìn)行縱深安全分析。分析滿(mǎn)足要求后,才可在干式貯存后進(jìn)行運(yùn)輸。
4結(jié)論與建議
通過(guò)對(duì)高燃耗對(duì)乏燃料包殼結(jié)構(gòu)完整性以及對(duì)貯存和運(yùn)輸?shù)挠绊懛治觯梢缘贸鲆韵陆Y(jié)論:(1)若想證明氫化物重組對(duì)高燃耗乏燃料包殼延性未產(chǎn)生不利影響,可論證包殼溫度峰值始終低于CST,或者運(yùn)輸過(guò)程中包殼溫度始終高于DBTT。(2)應(yīng)結(jié)合貨包減震性能、高燃耗乏燃料包殼材料性能,對(duì)高燃耗組件在運(yùn)輸事故條件下9m跌落進(jìn)行動(dòng)力學(xué)分析,判斷其應(yīng)力是否在屈服強(qiáng)度以下。(3)若干式貯存時(shí)間擬超過(guò)20年或者干式貯存后進(jìn)行運(yùn)輸?shù)模梢酝ㄟ^(guò)假定不同工況下不同的燃料破損率,進(jìn)行相應(yīng)安全分析,確保貯存和運(yùn)輸滿(mǎn)足法規(guī)要求。建議乏燃料容器設(shè)計(jì)單位應(yīng)充分考慮高燃耗乏燃料運(yùn)輸?shù)牟僮饕蠛拖拗茥l件,并將其明確在操作程序中;建議盡早開(kāi)展國(guó)產(chǎn)化包殼材料的輻照性能研究(包括韌脆轉(zhuǎn)變溫度、腐蝕厚度等),為乏燃料容器設(shè)計(jì)提供參數(shù),以及為燃料出口奠定基礎(chǔ)。
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燃料論文投稿刊物:《燃料化學(xué)學(xué)報(bào)》由中國(guó)科學(xué)院主管,中國(guó)化學(xué)會(huì)、中國(guó)科學(xué)院山西煤炭化學(xué)研究所主辦 , 科學(xué)出版社出版是國(guó)內(nèi)外公開(kāi)發(fā)行的國(guó)家級(jí)學(xué)術(shù)類(lèi)刊物。國(guó)內(nèi)刊號(hào)CN:14-1140/TQ,國(guó)際刊號(hào)ISSN:0253-2409。主要刊載燃料化學(xué)、燃料化工及其基礎(chǔ)研究的前瞻性、原始性、首創(chuàng)性研究成果、科技成就和進(jìn)展,涵蓋煤炭、石油、油頁(yè)巖、天然氣和生物質(zhì)轉(zhuǎn)化等與燃料化學(xué)相關(guān)學(xué)科的內(nèi)容。